Vilniuje N. Sadūnaitė gyveno pas vienuolijos seseris Jeruzalėje ir dirbo Vilniaus kūdikių namuose sekretore mašininke. Iš pradžių nuomojo butą pusrūsyje Varšuvos gatvėje, o 1969 m. persikėlė į kooperatinį butą Lazdynuose.  1987 m. rugpjūčio 23 d. Vilniuje, prie Adomo Mickevičiaus paminklo, ji dalyvavo ir kalbėjo pirmajame viešame Ribentropo-Molotovo pakto minėjimo mitinge. Po jo buvo KGB tardoma bei persekiojama. 1988 m. su disidentais Antanu Terlecku ir Vytautu Bogušiu Vilniuje suorganizavo Vasario 16-osios minėjimą, o birželio 14 d. kartu su bendražygiais minėjimą trėmimams prisiminti. 1989 m. ji buvo viena iš Lietuvos katalikiškojo moterų sambūrio „Caritas“ steigėjų. Nuo 1990 m. N. Sadūnaitė dirba Vilniaus arkivyskupijos „Caritas“ organizacijoje. Užsiima labdara, gina žmogaus teises, reiškia savo nuomonę apie politinius ir visuomeninius Lietuvos įvykius. 

1998 m., savo jubiliejaus proga N. Sadūnaitė, kaip kovotoja dėl žmonių teisių, dėl bažnyčios ir Lietuvos laisvės, buvo apdovanota Šv. Kristoforo statulėle.